Créé en 1802, le lycée occupa longtemps dans le centre de Rennes les bâtiments de l’ancien collège de Jésuites que le jeune François-René de Chateaubriand avait fréquentés en 1781 et 1782.
D’abord connu sous la simple appellation de Lycée de Rennes, puis de Lycée de Garçons de Rennes, l’établissement reçut en 1961 le nom de lycée Chateaubriand.
En 1968, il fut transféré dans ses locaux actuels du boulevard de Vitré au nord-est de la ville, à proximité immédiate du campus universitaire de Rennes 1.
Le lycée Chateaubriand est aujourd’hui le principal pôle de l’académie de Rennes pour les classes préparatoires aux grandes écoles.